Преследование священнослужителей в послевоенные годы часто принимало формы экономического давления: на священника накладывались чрезмерные налоговые обязательства, неисполнение которых грозило арестом и лишением права на служение. Не избежала такого давления и семья протоиерея Михаила Гундяева, вынужденная для выплаты наложенного на главу семьи налогового бремени занять деньги у друзей и знакомых; на долгие годы семья оказалась раздавлена этим долговым бременем. (Долги окончательно смог вернуть только будущий Патриарх спустя много лет.) Поэтому после 8-го класса Владимир, не желая материально обременять родителей, ушел из дома и поступил на работу в Ленинградскую комплексную геологическую экспедицию Северо-Западного геологического управления, трудился там в 1962-1965 гг., одновременно обучаясь в вечерней школе, где отдавал предпочтение точным наукам, преимущественно физике и химии.
Эпоха 60-х гг. XX в. была временем всеобщего интереса к точным наукам, когда профессия ученого обладала огромной притягательностью и авторитетом. Владимир планировал по окончании школы поступить на физический факультет Ленинградского университета и, уже получив высшее светское образование, посвятить себя священнослужению. Однако старший брат Николай, к тому времени учившийся в Ленинградской духовной семинарии, организовал его встречу с Ленинградским митрополитом Никодимом (Ротовым). Эта встреча стала определяющей в судьбе будущего Патриарха. Святейший Патриарх впоследствии вспоминал об этом так: «Выслушав меня, он сказал: "Знаешь, Володя, ученых в нашей стране очень много, если их поставить друг за другом, то цепочка дотянется до Москвы, а вот священников мало. Кроме того, неизвестно, удастся ли нам принять тебя в семинарию после института. Так что поступай-ка ты сразу в семинарию"».
Выбор был сделан, и в 1965 г. 18-летний Владимир Гундяев поступил в Ленинградскую духовную семинарию, ректором которой являлся профессор протоиерей Михаил Сперанский, ученик Н.Н. Глубоковского. В начале 60-х гг. Ленинградские духовные школы находились на грани закрытия, власти усиливали давление на Церковь, требуя сократить количество духовных учебных заведений, ограничить число учащихся, вмешивались в набор студентов, не допуская к поступлению лиц с высшим светским образованием, из интеллигентных семей, развитых и подготовленных. Одной из первых пострадала Ленинградская духовная семинария. Патриарх вспоминал:
«Семинарию и академию готовили к закрытию. Осуществлялся довольно жесткий отбор студентов. Делалось это при активном вмешательстве властей. И начиная с 1960 г. в семинарию брали очень мало слушателей. Причем принимали людей очень низкого интеллектуального уровня, и чаще всего душевнобольных. А те, кто уже учился в академии и заканчивал ее, это были молодые, здоровые, симпатичные, достаточно развитые люди. И эта граница воспринималась мною видимым образом. Входишь, бывало, на трапезу, за столами "гудят" полные академические курсы: четвертый, третий, второй. Первый — уже поменьше. А за семинарскими столами — мрак и уныние».
В этих условиях академия и семинария сумели сохранить высокий интеллектуальный уровень профессорско-преподавательской корпорации.
В начале 1966 г. митрополит Никодим назначил Владимира личным секретарем. Уже сформировав мнение о выдающихся способностях студента Гундяева, митрополит поставил условие — ускоренное овладение знаниями: Владимир за один год должен был пройти материал и сдать экзамены за 2 курса. С этого времени началось церковное служение В. Гундяева, насыщенное непрестанным трудом и постоянно возрастающим перечнем обязанностей. Примером для него был 36-летний митрополит Никодим, который наряду с руководством одной из крупнейших русских епархий одновременно возглавлял Отдел внешних церковных сношений Русской Церкви — ОВЦС, фактически ставший в эти годы центром принятия решений по внутренней и внешней политике Церкви. Именно митрополит Никодим сумел доказать властям, что активное участие Церкви в международной миротворческой деятельности в условиях «холодной войны» и идеологического противостояния СССР и стран Запада требует и изменений во внутренней государственной политике в отношении Церкви, смягчения политики руководства страны в отношении всемирно известных церковных центров (прежде всего монастырей). Митрополит Никодим настаивал на том, что власть не должна препятствовать формированию нового поколения епископов, богословски образованных и энергичных, способных достойно представлять Церковь на международном уровне.
По свидетельству митрополита Крутицкого и Коломенского Ювеналия (Пояркова) о деятельности ОВЦС в середине 60-х гг. XX в., «государство тогда пошло на активное использование Церкви в своей внешней политике. Митрополит Никодим, исходя из своих глубоких патриотических убеждений, был активно в это вовлечен. И в то же время он убедительно ставил вопрос перед властями, что для участия в миротворческом служении нужны молодые, образованные священнослужители. В тех условиях это была единственная "кузница" таких кадров в Русской Православной Церкви. В результате создано своего рода мощное ядро в нашей Церкви, состоящее из епископов, клириков и мирян, богословски образованных и мыслящих, способных к творческому диалогу, внутриправославному и общехристианскому, а также к диалогу с современным миром. Советское государство желало от Церкви только политической пользы, но благодаря напряженным усилиям и творческой мысли митрополита Никодима постепенно возрастала внутренняя сила Церкви».
Характеризуя деятельность митрополита Никодима, Патриарх Кирилл выделил в качестве главной задачи своего учителя «целенаправленное осуществление программы обновления епископата Церкви, в то время крайне малочисленного, достигшего преклонных лет и к тому же стремительно сокращавшегося в силу естественных и печальных причин. Апеллируя к необходимости воспитания молодых кадров для более эффективного участия Русской Церкви в международных миротворческих инициативах и в экуменическом движении, владыка митрополит добился от светских властей согласия на епископские хиротонии для большой группы своих ставленников и пострижеников. Подобно полководцу, решающему большую стратегическую задачу, митрополит Никодим вводил свежие силы из своего личного резерва в духовную битву за будущее Церкви, а значит, и России».
Одним из таких «резервистов» митрополит Никодим считал своего молодого помощника и интенсивно готовил его к будущему служению. В эти годы В. Гундяев, сопровождая митрополита Никодима и знакомясь на практике с международной деятельностью Русской Церкви, участвовал в заседаниях III Всехристианского мирного конгресса в Праге, IV ассамблеи Всемирного Совета Церквей (ВСЦ) в Уппсале (Швеция), в заседаниях центрального комитета ВСЦ и молодежной комиссии Христианской мирной конференции.
Работа с митрополитом Никодимом коренным образом поменяла планы Владимира на будущее.
«Я, поступив в семинарию, не думал о монашестве… — вспоминал впоследствии Патриарх. — Моей целью было окончить семинарию и академию, получить богословское образование. Я мечтал быть богословом и, может быть, совмещать это с приходским служением. Но когда я был назначен на пост секретаря митрополита Никодима, то стали возникать мысли о монашестве. Во-первых, потому, что владыка подчеркивал важность монашеского служения для современной жизни Церкви. А во-вторых, образ жизни: мне необходимо было отдавать себя служению в гораздо большей степени, чем при обычной семейной жизни. Я невольно стал задавать себе вопросы о том, как же сложится моя судьба дальше. Митрополит говорил, что работать надо так и еще больше. Что другого пути нет, нас мало».
В 1969 г. 22-летний В. Гундяев подал прошение о пострижении в монашество.
К этому времени он, пройдя 8-летний цикл обучения за 4 года, уже заканчивал учебу в духовной академии. 3 апреля 1969 г. митрополит Никодим постриг Владимира в монашество с именем в честь равноапостольного Кирилла, просветителя славян. 7 апреля, в праздник Благовещения Пресвятой Богородицы, он был рукоположен митрополитом Никодимом во диакона, 1 июня того же года — во иерея. Одновременно с прохождением священнической практики иеромонах Кирилл сдавал экстерном экзамены за последний курс академии, получив по всем предметам оценку «отлично».
Спустя год по окончании академии, в июне 1970 г., иеромонаху Кириллу была присуждена степень кандидата богословия за диссертацию «Становление и развитие церковной иерархии и учение Православной Церкви о ее благодатном характере», в которой на основе творений ранних отцов Церкви (Игнатия Богоносца, Иринея Лионского и др.), с учетом трудов богословов XX в. рассматривается становление епископата в древней Церкви. Научным руководителем диссертанта был протоиерей Ливерий Воронов. После защиты диссертации иеромонах Кирилл был оставлен при ЛДА профессорским стипендиатом, преподавателем догматического богословия и помощником инспектора. Одновременно он исполнял обязанности наставника 1-го класса семинарии и личного секретаря митрополита Никодима.